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BF3 ou Hélium 3 ?

Les détecteurs de neutrons les plus utilisés sur les spectromètres de l'ILL sont des détecteurs proportionnels à gaz (BF3 ou 3He) car ils sont capables de discriminer le rayonnement gamma qui, pour tous les autres types de détecteurs, produit un bruit de fond génant.
Mais, BF3 ou 3He, quels ont été les choix de l'ILL ?

BF3

Glibert Viande d'appête à vider de son gaz le dernier multidétecteur BF3 de l'ILL
©2011 Bruno Guérard

Au début de la neutronique, c'est presque exclusivement du gaz 10BF3 qui est utilisé malgré sa dangerosité (corrosif, explosif avec l'eau, dangereux pour la santé) car bien moins cher et rare que l'3He.

Quand le RHF démarre, le 10BF3 est fabriqué par UCP (Pierrelatte) et CENG/LETI est le seul en France à posséder une unité pour le remplissage des multidétecteurs, un ensemble assez complexe (pompe à vide, étuvage, etc.). En 1989, le LETI est mis dans l’obligation de la rénover totalement pour des raisons de sécurité et de sûreté. Le coût, d’une telle opération est alors jugé trop élevé car le BF3 n’avait plus aucun avenir à l'époque en raison du danger potentiel qu’il représentait et de la possibilité de le remplacer par l’3He dont le prix avait fortement chuté depuis. Le LETI démantèle donc son installation et arrête la fabrication de détecteurs neutroniques à gaz.
Cet arrêt a eu deux conséquences :

  1. La seule unité en France capable de recycler le BF3 disparaît.
  2. Les laboratoires disposant encore de coûteux multi-détecteurs de technologie BF3 sont "orphelins". Un détecteur qui tombe en panne ne peut plus être réparé et doit être stocké faute de pouvoir être réparé ou même recyclé.

A cette date, l'ILL avait encore quelques multidétecteurs BF3 issus du LETI dont il s'est progressivement débarassé avec des fortunes diverses. Par exemple, l'ancien détecteur BF3 de IN5 fut envoyé au LLB en 2004 tandis que le dernier multidétecteur BF3 de l'ILL a été vidé de son gaz en 2011 avec, à la clé, le déclanchement de diverses alarmes du fait d'une fuite imprévue lors de cette manœuvre délicate. Enfin, c'est également en 2011 que l'ILL prend la décision de ne plus utiliser le BF3, jugé trop dangereux, au profit du seul 3He.

Hélium-3

A typical 3He bottle
©2001 ILL, A. Filhol

Le gaz 3He n'a presque que des avantages vis-à-vis de BF3 comme convertisseur pour la détection des neutrons. Toutefois il reste rare et cher car, en pratique, sa seule source est la désintégration spontanée du tritium, lui même un sous-produit des bombes atomiques et de l'électronucléaire.

Au début de l'ILL le gaz 3He n'était encore disponible qu'en petites quantités et ce n'est que vers le milieu des années 70 qu'il est devenu plus abondant grâce au développement de l'électronucléaire et aux moindres besoins militaires en tritium. Cette bascule est illustrée par le fait que le multidétecteur de D1B est d'abord à BF3 (1972) puis, avec un certain retard, à 3He (1981).

L'ILL a démarré juste au moment de la bascule BF3/3He et il n'y avait pas encore les électroniques appropriées.

Jean Jacobé raconte :

Pour les PréAmplificateurs de Charges (PAC), j'ai développé, avec des composants implantés sur un circuit imprimé, un ensemble "pré-ampli, ampli-discriminateur et monostable" qui délivrait en sortie un signal de 5 volt pour traitement par un module logique et visualisation sur un ordinateur.
Par la suite, j'ai contacté une entreprise pour intégrer cela sous une forme hybride sur un support céramique (dimensions: 50x20x5mm) ce qui rendait possible de positionner beaucoup plus de PAC sur une même carte mère. A. Rambaud m'a beaucoup aidé pour ces développements.

Jens Boie Suck raconte :

Electronics
To my knowledge, I was the first, who developed a charge sensitive pre-multiplier for 3He detectors in neutron scattering. Knowing this or in parallel, the same kind of premultiplier was developed at ILL by Jacobé and Rambaud.
I was doing my thesis at Karlsruhe and was building two TOF spectrometers, one being the forerunner of IN4 and that is the reason why I was recommended to Rudolf Mössbauer as responsible for IN4 when he put Winfried Drexel into the electronic section. As ILL knew that I had developed a pre-amplifier and had experience of working with it, either Rambaud and Jacobé, or Klesse and one of the two named first, came to Karlsruhe to compare the working of their pre-amplifier with mine (background). Of course their amplifier was not better than mine, but it looked MUCH better and was incredibly more expensive.
1’’ 3He detectors
At the same time I was testing 1’’ 3He detectors bought from different firms. I was possibly the world expert in 1’’ 3He detectors at the beginning of the 70th or, at least, I was often invited to present my results. The consequence of my studies was that Hewlett Packard turned out to be the best (background of 1 count/minute with stopped reactor, most likely due to a better Zr-compound for the isolation of the central wire, which at that time still was at 3000 Volts). The 1200 Volt, which we used later, only came later in the 70th. The next best were from Nuclear Instruments, which had a slightly higher background. The consequences of these investigations were that we bought HP for our spectrometers in Karlsruhe and the ILL bought HP for their spectrometers.

[AF] Suck a-t-il écrit Hewlett Packard (HP) par erreur au lieu de Reuter Stokes ???

Innovation ILL 1975 : développement et industrialisation d'électroniques hybrides sur céramique pour les détecteurs 3He

BF3, le retour ?

Un élément du détecteur multitube de IN5 a été testé avec succès en remplaçant le 3He par du BF3
©2010 ILL

Vers 2009, 3He devient soudain rare et très cher, passant de 100 $ à 2000 $ le litre du fait de choix politiques des USA, le principal producteur. De ce fait, les laboratoires qui, comme l'ILL, en faisaient une grande consommation ont vu la fabrication de nouveaux détecteurs de grande taille, ou la réparation de ceux existants, devenir financièrement insoutenable.

Les centres de neutronique ont alors cherché une alternative dans le développement de détecteurs à base de 10B sous forme solide (pour éviter les dangers du gaz 10BF3). Malheureusement, 10B étant moins efficace que 3He pour la détection des neutrons, cela aboutit à des détecteurs bien plus volumineux pour atteindre des efficacités comparables à celles des détecteurs à gaz 3He. En parallèle, ceci ravive l'intérêt pour BF3 et le remplacement de 3He par ce gaz dans un module détecteur "multitube" de IN5 est testé avec succès en 2010, en collaboration avec Bombay [3]. Cela démontre que la bascule vers BF3 est possible avec la technologiesmultitube actuelle, à la condition d'empiler plusieurs couches de tubes. Toutefois, à la date de ce document (2022), 3He reste le seul gaz convertisseur utilisé à l'ILL.

Innovation ILL : conception d'un détecteur 10B4C dit "multi-grid" [1,2] capable de rivaliser avec les détecteurs 3He

Références :
[1] Patent n° 20110215251 (2011) US Patent App. 13/038, 915    <-- introuvable !
[2] Anastosopoulos M., et al. (2017) JINST 12, P04030. DOI: 10.1088/1748-0221/12/04/P04030
[3] Preliminary results with a large area BF3 2D detector for neutron scattering, JC. Buffet et al. (2010) IEEE NSS/MIC Knoxville - Workshop on Helium-3 Alternatives for Neutron Detection, 30 oct - 6 nov.

 

 

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Dernière mise à jour: 14 January 2022